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国重室在核磁共振技术探测方法与应用研究方面取得进展

发布时间:2020-12-30 10:21:03
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   近年来,随着核废料处置库建设中工程问题的增多,工程屏障中的缓冲回填材料膨润土,其工程性质逐渐受到重视。现阶段,无论是缓冲材料回填材料还是衬垫材料,国际上公认的最优选择是压实的膨润土或者膨润土-骨料混合物。这主要是因为膨润土中含有大量的黏土矿物蒙脱石,相对普通黏土矿物,蒙脱土比表面极大,外表面为50-120m2/g,内表面为700-840 m2/g,阳离子交换容量为80-154meq/100g,使得膨润土具有低渗透性、高膨胀性、高吸附性和较好的力学性能。另外,膨润土材料不仅具备满足缓冲和回填双重功能的重要特性,而且其造价低、分布广泛、易于开采和加工,因此成为世界各国优选的缓冲回填材料。当缓冲/回填材料回填完成时,膨润土处于非饱和状态。在核废料处置库的运营期间,膨润土将遭受长期的扩散核辐射热和围岩中的析出的水分使得膨润土含水量与孔隙水温度发生较大的变化,极大的改变膨润土的水力性质。在此过程中处置罐一旦腐蚀并发生泄漏,核素就会随着膨润土中吸附水发生迁移与扩散,最终影响人类的生存环境。因此为了更深入理解孔隙水含量与温度对膨润土水力性质的影响,从微观的角度探测土水相互作用显得十分必要。

  核磁共振技术是一项研究单位体积中质子(即氢核)含量与分布的快速、无损探测技术。核磁共振响应可以反映客体分子附近局部分子水平的结构信息,因为核磁共振弛豫与波动的磁相互作用直接相关,这取决于分子内和分子间的动力学参数,使得核磁共振技术为表征孔隙水的物理和化学环境提供了一种方法。由于水中1H的核磁信号较强,且广泛存在于大自然中,目前基于1H探测的核磁共振技术已广泛应用于医学、地质找水、岩土工程、食品和生物分析等领域。

  基于核磁共振在表征孔隙水水分状态上的优势,岩土力学与工程国家重点实验室韦昌富研究团队研究了脱湿过程中温度变化对膨润土孔隙水状态的影响,同时利用土体颗粒表面离子-质子自旋耦合和水分子二维扩散模型得到膨润土T1-T2谱,获得孔隙水微观动力学参数,解释了含水量与温度对膨润土土水作用的影响。并根据计算得到的吸附水扩散系数和有效活化能预测了膨润土渗透系数随温度的变化规律。联合压汞实验与核磁共振弛豫时间谱分析了脱湿过程中膨润土孔径分布的变化过程。

  以上工作得到了国家自然科学基金重点项目、青年基金(51939011、51639008、41502301)的资助,相关研究成果发表在Water Resources Research上。

  文章链接:https://doi.org/10.1029/2020WR027537

       

(a)0 MPa                                                  (b) 3.29 MPa

        

(c) 12.7 MPa                                                 (d) 71 MPa

图1 膨润土脱湿过程中的孔隙水状态变化

 

图2 温度对膨润土孔隙水活化能的影响

(文/图 图动力学组)


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